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Manifestando decidida vocação, tomou o hábito franciscano da Ordem Terceira Regular da Penitência em 1758, no Colégio de S.Pedro de Coimbra, onde, feito o noviciado, fez a procissão solene em 28 de Novembro de 1759 tomando o nome de Frei Caetano da Anunciação. Entre 1760 e 1763 fez neste colégio os estudos de Filosofia e em 1 de Outubro de 1763 matricula-se na Faculdade de Teologia da Universidade de Coimbra com o nome de Frei Caetano da Anunciação Brandão.

Em 22 de Setembro de 1764 é ordenado sacerdote. Fica ainda até 1770 para obter o grau académico desejado. Nesse ano deixa Coimbra e segue, adoentado, para o convento de S. Francisco de Viana do Alentejo para se restabelecer. Aí começam a sobressair os seus talentos como diretor espiritual dedicando-se à pregação e ao confessionário. Segue depois para Lisboa, para o Convento de Nossa Senhora de Jesus, sendo nomeado em 1774 para leccionar as disciplinas de Filosofia.

Frei Caetano leva uma vida simples e de recolhimento, continuando a sua atividade de professor e de acompanhamento espiritual até ser enviado para Évora, onde vai leccionar Teologia no Colégio do Espírito Santo. Sabendo que a sua Ordem tencionava enviar missionários para Angola, Frei Caetano revela o desejo de partir para as missões, mas não foi escolhido porque a Província tinha necessidade dele no continente.

Desde cedo popularizou-se a notícia dos seus dotes espirituais, a retidão de carácter, a desvelada caridade, a pobreza e simplicidade. D. Frei Caetano Brandão foi nomeado Bispo de Belém do Grão Pará, Brasil, em 2 de Agosto de 1782. A confirmação do Papa Pio VI chega a 6 de Dezembro de 1782 e a sagração episcopal realiza-se em Lisboa a 2 de Fevereiro de 1783. Parte para o Brasil e toma posse da Diocese a 1 de Novembro de 1783. No Brasil exerce uma ação pastoral reformadora e disciplinadora através dos seus escritos e das visitas pastorais. Não permanece muitos anos no Brasil, pois a 28 de Abril de 1789 é nomeado para Arcebispo de Braga, sucedendo a D. Gaspar de Bragança, tio da Rainha D. Maria I. Entrou em Braga a 17 de Setembro de 1790. Nesse ano acabou o senhorio eclesiástico de Braga, deixando o Arcebispo de ser “Senhor de Braga” (administração civil e judicial). Foi muito criticado pelo silêncio face a esta supressão pelo poder civil. Imbuído do espírito franciscano, vem decidido a cuidar dos desfavorecidos da sociedade e a reformar os costumes. A educação, a saúde, o trabalho, a economia vão estar nos seus planos de ação. Mas uma das primeiras preocupações foi visitar as paróquias, pregando e crismando. Entre 1791 e 1804 visitou toda a extensa Arquidiocese de Braga. Efetuou treze Visitas Pastorais. Revelou grande cuidado na formação do clero. Aplicou critérios mais exigentes na admissão às ordens sacras e submeteu os sacerdotes a exames periódicos. Faleceu em Braga no dia 15 de Dezembro de 1805. O seu túmulo encontra-se na capela-mor da Capela da Piedade, na Sé de Braga.